После государственного переворота в Бразилии в 1954 году переехал в Германию, где со временем достиг достаточно высокого положения, заняв в 1970—1978 годах престижное место профессора Государственной высшей музыкальной школы Гейдельберга — Мангейма. В 1978 году возвратился в Бразилию, где в 1985 году был удостоен звания лауреата Национальной премии.

Творческая эволюция Клаудиу Сантору отмечена особенно резкими зиг-загами и противоречивостью взглядов. Он выступил на композиторском по-прище как страстный приверженец додекафонии, принесшей ему лавры на ряде международных конкурсов. В сочинениях первой половины 1940-х годов — Первой симфонии для струнного оркестра, Сонате для скрипки соло, Первой сонате для скрипки и фортепиано, Первом струнном квартете, Первой сонате для скрипки соло композитор строго следует избранной системе, не позволяя себе ни малейших отклонений. Письмо его в этот период предельно субъективно и усложнено, музыка подчеркнуто атематична, полна резких, жестких звучаний (в этом плане выделяется урбанистическая оркестровая пьеса «Сталелитейный завод», перекликающаяся с известным сочинением Александра Мосолова и удостоенная в 1944 году почетного отзыва «Общества камерной музыки» в Вашингтоне). Однако уже Вторая симфония (1945) обнаруживает стремление к большей простоте, к протяженным полифоническим эпизодам, к выявлению мелодического начала.