Применяя серийную технику («Структуры» для фортепиано и ударных, 1964; «Солнечная кантата» для сопрано, баритона, смешанного хора и камерного оркестра, 1964), алеаторику (балет «Танец утраченного образа» для камерного оркестра, 1969), употребляя во многих сочинениях электронные («Об элементах» для компьютера и синтезаторов, 1991) и смешанные средства («Кантатаи» для хора, чтецов и электронных звуков, 1997), он никогда не теряет своей главной цели — аутентичного звучания. Многие произведения Вильяльпандо можно смело причислить к направлению «маги-ческого реализма», поскольку они напрямую посвящены воспроизведению мифологического характера мышления своего народа. Это особенно наглядно проявляется в регулярно появляющихся на протяжении всего его творческого пути пьесах под названием «Мистика» для различных камерных составов. Так, «Мистика» № 1 — для струнного квартета (1965), № 3 — для двойного струнного квартета, валторны, контрабаса и магнитофонной ленты (1970), № 4 — для струнного квартета, фортепиано и магнитофонной ленты (1970), «Мистика» № 8 написана в 1995 году. Из наиболее значительных произведений Вильяльпандо — «Превращения воды и огня в горах» (1991) для оркестра и опера в трех актах «Манчаупуиту» на легендарный сюжет из колониальной эпохи, поставленная в 1995 году. А. Вильяльпандо — один из немногих боливийских композиторов, сотрудничающих с национальным кинематографом (музыка к фильму «Кровь кондора» режиссера Хорхе Санхинеса и другим).