В 1876 году он поступил в школу музыки и декламации в Буэнос-Айресе. Затем был направлен в Париж для продолжения учебы в Парижской консерватории, где обучался по фортепиано у Г. Матиаса и по композиции у Годара, Берио и С. Франка. По возвращении в 1889 году на родину Вильяме предпринимает путешествие по провинции с целью изучения народной музыки, определившее всю его последующую деятельность: «Я хотел впитать в себя музыку моей земли, чтобы не быть иностранцем в ней. Я хотел писать аргентинскую музыку. Не транскрипции народной музыки, но профессиональную музыку, характер, колорит и содержание которой были бы аргентинскими» . Он начинает вести интенсивную творческую и музыкально-общественную деятельность: основывает в 1893 году консерваторию Буэнос-Айреса (ныне консерватория «Альберто Вильяме»), которой руководит до 1941 года; учреждает одно из крупнейших в стране музыкальных издательств «Кена» и журнал того же названия. В течение мно-гих лет возглавляет Национальный комитет по делам изящных искусств и Аргентинскую концертную ассоциацию, активно пропагандируя современную французскую и немецкую музыку в противовес царившей в Аргентине итальянской опере.